「unstructurally」は「un-」という接頭辞から来ており、「構造的でない」という意味で、ラテン語の「structura」から派生した「structural」に由来します。

「structura」は古フランス語の「structure」に変わり、現代英語の「structure」になり、「un-」が加わって「unstructural」、さらに「unstructurally」となりました。

最初は「構造を持たない」という意味で、現代でもその意味はほぼ同じです。